अलिबाग शहराची रक्षणकर्ती आणि ग्रामदैवत म्हणून श्री काळंबादेवी मंदिर हे भाविकांचे अत्यंत महत्त्वाचे श्रद्धास्थान आहे. मराठा आरमाराचे प्रमुख सरखेल कान्होजीराजे आंग्रे यांची ही कुलदेवता असून अलिबागच्या ऐतिहासिक आणि सांस्कृतिक जडणघडणीत या स्थानाचे अनन्यसाधारण महत्त्व आहे. हे मंदिर सुरुवातीला हिराकोट किल्ल्यात होते. मात्र, ब्रिटिश काळात किल्ल्यात प्रवेशबंदी झाल्यावर, देवीने दिलेल्या दृष्टांतानुसार थळच्या समुद्रात सापडलेली सुबक मूर्ती आणि किल्ल्यातील मूळ शिळा यांची स्थापना नंतरच्या काळात बालाजी नाक्यावर केली.
काळंबादेवी मंदिराचा इतिहास मराठा आरमाराचे प्रमुख सरखेल कान्होजीराजे आंग्रे यांच्या वैभवशाली कालखंडाशी जोडलेला आहे. १७ व्या शतकात जेव्हा कान्होजी आंग्रे यांनी अलिबाग शहराची नव्याने उभारणी केली, तेव्हा त्यांनी अनेक वास्तू, बागा आणि मंदिरांची निर्मिती केली. काळंबादेवी ही अलिबागची ग्रामदेवता असण्यासोबतच ती आंग्रे घराण्याची कुलदेवता देखील आहे. कान्होजी आंग्रे यांची या देवीवर नितांत श्रद्धा होती आणि ते तिला शहराची रक्षणकर्ती मानत असत.
या देवीच्या स्थापनेचा इतिहास असा सांगितला जातो की मूळ काळंबादेवीचे स्थान अलिबाग येथील ‘हिराकोट’ किल्ल्यामध्ये होते. हा किल्ला १७२० च्या सुमारास कान्होजी आंग्रे यांनी बांधला होता. काळ्या बेसाल्ट दगडांच्या भव्य शिळांनी बनवलेला हा किल्ला सूर्यप्रकाशात हिऱ्याप्रमाणे चमकत असे म्हणून त्याला ‘हिराकोट’ असे नाव पडले. पुढे १८३९ मध्ये ब्रिटिश राजवट आल्यावर त्यांनी या किल्ल्याचा ताबा घेतला आणि त्याचे रूपांतर जिल्हा कारागृहात केले. किल्ल्यात कारागृह झाल्यामुळे देवीच्या पूजाअर्चनेसाठी आणि उत्सवासाठी स्थानिक नागरिकांना तिथे प्रवेश करणे कठीण झाले. ब्रिटिश अधिकाऱ्यांच्या मते, देवीच्या दर्शनाच्या निमित्ताने मराठा सैनिक किंवा स्थानिक नागरिकांचा वावर किल्ल्यात असणे त्यांच्या सुरक्षेसाठी धोक्याचे होते. त्यामुळे त्यांनी किल्ल्यातील देवीची शिळा बाहेर काढण्याचा निर्णय घेतला. असे सांगितले जाते की त्याच सुमारास देवीने एका कोळी बांधवाला दृष्टांत दिला आणि सांगितले की ‘मी थळजवळील समुद्रात आहे.’ त्यानुसार थळ येथील कोळी बांधवांनी समुद्रात शोध घेतला असता त्यांच्या जाळ्यात काळंबादेवीची एक अत्यंत रेखीव पाषाण मूर्ती सापडली.
कान्होजी आंग्रे यांच्या वंशजांनी नंतर हिराकोट किल्ल्यातील ती मूळ शिळा आणि समुद्रात सापडलेली ही मूर्ती यांची अलिबाग शहराच्या तत्कालीन सीमेवर, म्हणजेच आजच्या बालाजी नाक्यावर स्थापना केली. असे सांगितले जाते की जागेच्या निश्चितीसाठी कान्होजी आंग्रे यांच्या वंशजांनी किल्ल्यावरून एक धनुष्यबाण सोडला होता आणि तो बाण ज्या ठिकाणी पडेल तिथे देवीची स्थापना करण्याचे ठरले होते. तो बाण सध्या असलेल्या मंदिराच्या जागेवर पडल्याने येथे मंदिराचे बांधकाम करण्यात आले.
काळंबादेवीचे हे मंदिर काळाच्या ओघात विस्तारत गेले. सुरुवातीच्या काळात हे मंदिर अत्यंत साध्या कोकणी स्थापत्यशैलीत बांधलेले होते. हे जुने मंदिर माती, लाकूड आणि कौलांच्या साहाय्याने उभारलेले होते. त्या काळी देवीचा गाभारा केवळ दीड फूट उंचीचा होता. २०२० मध्ये झालेल्या नूतनीकरणानंतर मंदिराला सध्याचे स्वरूप प्राप्त झालेले आहे. नूतनीकरण करताना मूळ मूर्तीच्या स्थानामध्ये किंवा मंदिराच्या जागेमध्ये कोणताही बदल करण्यात आलेला नाही. जुन्या लाकडी गर्भगृहाच्या जागेवर आता स्टीलचा वापर करण्यात आला आहे आणि गर्भगृहाची उंची तीन फूट करण्यात आली आहे. 
मंदिराच्या शिखरावर एक नवीन आणि देखणा पितळी कळस बसवण्यात आला आहे. मंदिराच्या सभामंडपात भाविकांना बसण्याची सुविधा करण्यात आली आहे. गर्भगृहात काळंबादेवीची प्रसन्न मूर्ती विराजमान आहे. मूर्तीच्या हातात विविध आयुधे असून ती सामर्थ्यवान आणि रक्षणकर्ती भासते. या गर्भगृहात अखंड नंदादीप तेवत असतो. या मुख्य मंदिराच्या परिसरातच गणपती, शिवपिंड आणि नंदी यांची देखील प्रतिष्ठापना करण्यात आलेली आहे.
काळंबादेवी मंदिराची व्यवस्था कान्होजी आंग्रे यांच्या काळापासून चालत आलेल्या परंपरेनुसार आजही सुरू आहे. आंग्रे सरकारने या मंदिराच्या देखभालीसाठी आणि दैनंदिन खर्चासाठी विशेष ‘इनाम’ जमिनी दिल्या होत्या. अलिबाग शहराच्या निर्मितीच्या काळात येथे विविध समाजाचे लोक वास्तव्यास आले होते. यात ‘शनिवार तेली’ म्हणून ओळखले जाणारे बेने इस्रायल ज्यू धर्मीय लोक देखील मोठ्या संख्येने होते. या सर्व विविध संस्कृतींच्या संगमात काळंबादेवी ही शहराची मुख्य आधारदेवता ठरली. आजही अलिबागच्या लोकांच्या जीवनात देवीचे स्थान अढळ आहे. कोणत्याही शुभ कार्याची पहिली पत्रिका देवीच्या चरणी अर्पण करण्याची प्रथा इथल्या घराघरांत पाळली जाते.
मंदिरात वर्षभर अनेक धार्मिक विधी पार पडतात. आश्विन महिन्यातील ‘शारदीय नवरात्रोत्सव’ हा येथील सर्वात मोठा आणि महत्त्वाचा सोहळा असतो. नवरात्रीच्या पहिल्या दिवशी विधिवत घटस्थापना केली जाते. नऊ दिवस देवीची विशेष पूजा, अभिषेक आणि आरती केली जाते. दररोज देवीला नवीन साडी आणि सोन्याचे दागिने परिधान करून तिचा विशेष शृंगार केला जातो. नवरात्रीच्या काळात अलिबागसह संपूर्ण जिल्ह्यातून हजारो भाविक दर्शनासाठी येथे येतात. या वेळी मंदिर परिसराला जत्रेचे स्वरूप प्राप्त होते. उत्सवकाळात येथे भजन आणि कीर्तनांचे आयोजन केले जाते. उत्सवाच्या नऊ दिवसांनंतर दसऱ्याच्या दिवशी सीमोल्लंघन आणि पालखी सोहळा मोठ्या थाटामाटात साजरा होतो. दररोज सकाळी सात ते रात्री दहा पर्यंत भाविकांना येथे दर्शन घेता येते. महाराष्ट्र शासनाच्या पर्यटन विभागाने या मंदिराचा समावेश अलिबागच्या प्रमुख पर्यटन स्थळांमध्ये केला आहे.